En 1806, Napoléon donna la principauté de Neufchâtel (qui venait de lui être cédée par le roi de Prusse) au maréchal Berthier.
Un décret impérial du 11 mai 1807 créa un corps d’infanterie sous le titre de "Bataillon de Neuchätel". Ce bataillon devait être recruté dans la principauté, dans les cantons suisses ou dans le Valais. Il fut formé en juillet 1807 à Besançon sous la direction du capitaine de Bosset.
Le 27 août 1807, une compagnie d’artilleurs et de sapeurs fut attachée au bataillon.
A peine organisé, le bataillon fut envoyé au Havre, où il fit ses premières armes dans des combats contre l’escadre anglaise.
Le bataillon prit ensuite part à la campagne d’Autriche de 1809, au cours de laquelle il fut chargé de la garde du quartier général de la Grande Armée.
En 1810 il est envoyé dans la Péninsule ibérique, et il resta sur ce terrain d’opérations jusqu’au 1er mars 1812, époque à laquelle il est renvoyé en France pour prendre part à l’expédition de Russie. Affecté à l’état-major général, il marcha constamment à la suite de la Garde impériale, et assista aux batailles de Smolensk, la Moskowa et Krasnoïé. Il subit de lourdes pertes au cours de la retraite : 1027 hommes prirent part à la campagne, 16 seulement en revinrent.
Reconstitué en 1813, il prit part aux batailles de Lützen, Bautzen, Dresde, Leipzig et Hanau. En 1814, la principauté de Neuchâtel retourna sous la souveraineté du roi de Prusse, et le bataillon fut dissous le 1er juin 1814. Un nouveau bataillon, de tirailleurs, fut levé qui prit rang dans la garde royale prussienne jusqu’en 1814, époque où le canton de Neuchâtel recouvra son indépendance.